
氢键有机框架(HOF)在光催化领域展现出巨大的应用潜力。但是,电子空穴分离效率非常低、而且HOF的稳定性较弱,阻碍了光催化水分解制氢领域的应用。
有鉴于此,我院梁桂杰教授联合华南农业大学李鑫研究员等报道使用快速自组装溶液分散法合成HOF-H4TBAPy(Py-HOF,H4TBAPy=1,3,6,8-四(对苯甲酸)芘)和Py-COF之间的新型芘基超分子HOF/COF 2D/2D S-Scheme异质结。
本文要点:
1)实验和理论计算研究结果表明,两种晶体多孔材料的尺寸匹配使集成异质结构材料具有丰富的表面反应位点、强相互作用和增强的S方案内置电场,从而显著提高了光生电荷载流子分离的效率和稳定性。
2)HOF/COF异质结的光催化产氢速率达到390.68mmol g-1 h-1,比单独的Py-HOF的产氢速率高2.28倍,比单独的COF高9.24倍。这些研究结果从原子尺度帮助设计异质结光催化剂。
3)这项工作为HOF超分子构筑S-Scheme异质结提供了一个新型途径,为设计强大而强耦合的S-Scheme内电场提供了一种技术路线,能够高效率的利用太阳能。

Fig. 1 Surface potentials of (a) Py-HOF, (b) Py-COF and (c) HOF/COF.
HOMO/LUMO energy track of (d) Py-HOF and (e) Py-COF. (f) Top view and side
view of the charge density difference (CDD) of the HOF/COF. (g) Photocatalytic
reaction mechanism of S-scheme heterojunction for HOF/COF.
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202414229