随着国家“双碳”战略目标的提出，光伏新能源迎来了前所未有的机遇。同时，也面临着重大的技术挑战。作为第三代光伏电池，钙钛矿电池因其在降本、提效、应用场景拓展等方面展现出了显著的优势和巨大的市场空间，成为最具商业化前景的光伏发电技术。当前，器件的大面积制备成为制约钙钛矿光伏技术迈向产业化应用的主要障碍之一。
近日，湖北文理学院低维光电材料与器件湖北省重点实验室李望南教授团队与杭州电子科技大学碳中和新能源研究院/电子信息学院严文生教授团队与合作，在大面积钙钛矿电池模组制备领域取得重大进展，相关研究成果发表在化学国际Top、1区期刊《Chemical Engineering Journal》(影响因子15.1)。
大面积钙钛矿薄膜制备的主要难点在于其成核速度难以控制，从而导致钙钛矿薄膜的致密性不佳，存在大量缺陷，进而影响模组器件的光伏性能。目前已报道的高效电池其钙钛矿薄膜制备时通常使用反溶剂或吹气辅助，增加了工艺难度，不适用于大规模产业化。鉴于此，本研究提出使用绿色N1作为钙钛矿前驱体溶剂添加剂，对钙钛矿的晶体成核与生长动力学过程、薄膜形貌和结晶质量进行了系统研究，实现了一步法无反溶剂制备高质量钙钛矿薄膜，简化了薄膜制作工艺流程，利用该方法制备的小面积电池效率达到23.2%，获得了比传统NMP添加剂更优异的性能（如图1所示）。
图1 基于DMF:N1和DMF:NMP制备的钙钛矿薄膜性能测试：(a) XRD，(b) SEM，(c) UV-Vis吸收，(d) 稳态PL，
(e) TRPL，(f) 小面积(0.09 cm2)电池的J-V 特性曲线。
本文研究结果表明，与传统的NMP添加剂相比，N1添加剂与PbI2的络合能力更强。在钙钛矿前驱体中添加N1，可以抑制DMF中间相的产生，由于N1与PbI2有非常强的络合作用，可直接生成PbI2•N1络合物，从而在一步溶液法制备钙钛矿薄膜中实现了卤化物搭模板、有机阳离子定结晶这一策略，在无辅助（无反溶剂或气相辅助）结晶处理的情况下得到了晶粒大小均匀、光滑致密、无枝晶的钙钛矿薄膜，有利于实现面向商业化的大面积钙钛矿薄膜制备（如图2所示）。
图2 基于溶剂调控钙钛矿薄膜成型的性能表征：(a) FTO基底上并自然风干的原位XRD，(b) SEM，(c) 钙钛矿薄膜退火后的XRD。
前驱夜溶剂分别为 (i) DMF，(ii) DMF:NMP，(iii) DMF:N1。
在此基础上，作者将该策略应用于大面积钙钛矿电池模组制备中，采用狭缝涂布法印刷制备了5 cm×5 cm大面积钙钛矿太阳能电池，实现了高达20.98%的光电转换效率。此外，该大面积模组展示出了较好的环境稳定性，在相对湿度50%、温度30℃未封装的情况下，连续光照1000小时后仍保持了80%的初始效率。本研究工作对高性能大面积钙钛矿电池的制备，推动其产业化进程具有重要意义，同时该技术可平移到其他钙钛矿体系及应用领域，如钙钛矿发光器件、光探测器等，具有巨大的潜力（如图3所示）。
该团队在更大面积钙钛矿电池模组制备也已取得了重要进展，会陆续报道。
图3 大面积模组的光伏性能表征：(a) 5 cm×5 cm钙钛矿电池，(b) 大面积电池J-V特性曲线，(c) 器件稳定性测试。
李望南教授为论文第一通讯作者，研究生周鹏，焦传佳，程家豪为文章共同作者。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金委重点项目/国际合作与交流项目以及青年基金等项目支持。
目前，该团队与国内外知名科研团队紧密合作，在光伏新能源方面已经获得更大突破性研究进展。2023年，该团队率先在实验室建成兆瓦级钙钛矿小试产线，8项高质量研究成果在国际顶级期刊发表，授权发明专利5项，并参与国家重点研发计划1项，湖北省技术创新专项重大项目1项，湖北省重点研发项目1项，主持国自科面上项目1项，湖北省重点研发计划中央引导地方专项1项。团队成员入选“湖北省科技副总”、“襄阳市隆中人才”，1人获襄阳市“政府专项津贴”、2人获襄阳市“五一劳动奖章”，校际、校企合作不断向更高水平发展。
论文链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.148133
